Optimización del diseño de un magnesio.

Scientific Reports volumen 12, Número de artículo: 13436 (2022) Citar este artículo

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Los hidruros metálicos (MH) se conocen como uno de los grupos de materiales más adecuados para el almacenamiento de energía de hidrógeno debido a su gran capacidad de almacenamiento de hidrógeno, baja presión de operación y alta seguridad. Sin embargo, su cinética de absorción lenta de hidrógeno reduce significativamente el rendimiento del almacenamiento. Una eliminación de calor más rápida del almacenamiento de MH puede desempeñar un papel esencial para mejorar su tasa de absorción de hidrógeno, lo que resulta en un mejor rendimiento del almacenamiento. En este sentido, el presente estudio tiene como objetivo mejorar el rendimiento de la transferencia de calor para impactar positivamente en la tasa de absorción de hidrógeno de los sistemas de almacenamiento de MH. En primer lugar, se diseña y optimiza un serpentín semicilíndrico novedoso para el almacenamiento de hidrógeno y se integra como un intercambiador de calor interno con aire como fluido de transferencia de calor (HTF). El efecto de las configuraciones novedosas del intercambiador de calor se analiza y compara con la geometría normal del serpentín helicoidal, en función de varios tamaños de paso. Además, los parámetros operativos del almacenamiento de MH y HTF se investigan numéricamente para obtener valores óptimos. ANSYS Fluent 2020 R2 se utiliza para las simulaciones numéricas. Los resultados de este estudio demuestran que el rendimiento del almacenamiento de MH mejora significativamente mediante el uso de un intercambiador de calor de serpentín semicilíndrico (SCHE). La duración de la absorción de hidrógeno se reduce en un 59 % en comparación con un intercambiador de calor de serpentín helicoidal normal. El paso de bobina más bajo de SCHE conduce a una reducción del 61 % del tiempo de absorción. En términos de parámetros operativos para el almacenamiento de MH con SCHE, todos los parámetros seleccionados proporcionan una mejora importante en el proceso de absorción de hidrógeno, especialmente la temperatura de entrada del HTF.

Se está produciendo un alejamiento de los recursos energéticos basados ​​en combustibles fósiles hacia formas de energía renovables a escala mundial. Dado que muchas formas de energía renovable proporcionan electricidad de forma dinámica, se requiere almacenamiento de energía para equilibrar la carga. El almacenamiento de energía basado en hidrógeno está recibiendo mucha atención para este propósito, sobre todo porque el hidrógeno puede emplearse como un medio de almacenamiento de energía y combustible alternativo 'verde', debido a sus características y portabilidad1. Además, el hidrógeno también ofrece una mayor capacidad energética por masa en comparación con los combustibles fósiles2. Hay cuatro tipos principales de almacenamiento de energía de hidrógeno: gas comprimido, almacenamiento subterráneo, almacenamiento líquido y almacenamiento sólido. El gas de hidrógeno comprimido es el tipo principal que se ha utilizado en vehículos de pila de combustible, como autobuses y carretillas elevadoras. Sin embargo, este almacenamiento proporciona una densidad de hidrógeno volumétrica baja (alrededor de 0,089 kg/m3) y presenta problemas de seguridad con respecto a la alta presión de operación3. El almacenamiento líquido almacenará hidrógeno en forma líquida, según el proceso de conversión con una temperatura y presión ambiente bajas. Sin embargo, hay alrededor de un 40% de pérdida de energía durante el proceso de licuefacción. Además, esta técnica también es conocida por su mayor consumo de energía y por su consumo de tiempo en comparación con la técnica de almacenamiento sólido4. El almacenamiento sólido es una opción factible para la economía del hidrógeno que almacena hidrógeno combinándolo dentro de materiales sólidos a través de la absorción y liberando hidrógeno a través de la desorción5. El hidruro metálico (MH) es una de las tecnologías de almacenamiento de materiales sólidos que recientemente ha atraído un interés significativo en las aplicaciones de celdas de combustible debido a que tiene una alta capacidad de hidrógeno, baja presión de operación y bajo costo en comparación con el almacenamiento de líquidos, tanto para aplicaciones estacionarias como móviles6. 7. Además, los materiales MH también ofrecen un rendimiento seguro como almacenamiento eficiente de alto volumen8. Sin embargo, existe un problema que limita el rendimiento de MH: los reactores de MH sufren de baja conductividad térmica9, lo que resulta en una lenta absorción y desorción de hidrógeno.

La transferencia adecuada de calor durante las reacciones exotérmicas y endotérmicas es la clave para mejorar el rendimiento del reactor MH. Para el proceso de carga de hidrógeno, el calor generado debe eliminarse del reactor para controlar el flujo de carga de hidrógeno a la tasa deseada con la máxima capacidad de almacenamiento10. Por el contrario, se requiere calor para mejorar la tasa de liberación de hidrógeno durante el proceso de descarga. Para mejorar el rendimiento de la transferencia de calor y masa, muchos investigadores han estudiado el diseño y la optimización en función de varios factores, incluidos los parámetros operativos, la estructura de MH y la optimización de MH11. La optimización de MH se puede realizar agregando materiales de alta conductividad térmica, como las espumas metálicas, en el lecho de MH12,13. Mediante este método, la conductividad térmica efectiva se puede aumentar desde 0,1 hasta 2 W/mK10. Sin embargo, agregar material sólido reduce significativamente la capacidad del reactor MH. Para los parámetros operativos, se pueden lograr mejoras mediante la optimización de las condiciones operativas iniciales del lecho MH y el fluido de transferencia de calor (HTF). La estructura del MH puede optimizarse mediante la geometría del reactor y la disposición de los diseños de los intercambiadores de calor14. En términos de configuración del intercambiador de calor del reactor MH, los enfoques se pueden clasificar en dos tipos. Estos son un intercambiador de calor interno, que está incrustado en la cama MH, y un intercambiador de calor externo como aletas, camisa de enfriamiento y baño de agua que cubren la cama MH15. Para el intercambiador de calor externo, Kaplan16 analizó el rendimiento de un reactor MH empleando agua de refrigeración como camisa para reducir la temperatura dentro del reactor. Los resultados se compararon con un reactor de 22 aletas circulares y otro reactor que enfría por convección natural. Afirmaron que tener una camisa de enfriamiento redujo significativamente la temperatura de MH, lo que resultó en una mejor tasa de absorción. El estudio numérico del reactor MH con camisa de agua de Patil y Gopal17 indicó que la presión de suministro de hidrógeno y la temperatura del HTF son los parámetros clave que afectan las tasas de absorción y desorción de hidrógeno.

El aumento del área de transferencia de calor mediante la adición de aletas e intercambiadores de calor integrados dentro de los MH es clave para mejorar las características de transferencia de calor y masa que conducen a la mejora del rendimiento del almacenamiento de HM18. Se han desarrollado varias configuraciones de intercambiadores de calor internos (tubo recto y tubo helicoidal) para hacer circular el fluido refrigerante por todo el reactor MH19,20,21,22,23,24,25,26. Con un intercambiador de calor interno, el fluido refrigerante o calefactor transferirá calor local dentro del reactor MH durante los procesos de sorción de hidrógeno. Raju y Kumar27 emplearon varios tubos rectos como intercambiadores de calor para mejorar el rendimiento de HM. Sus resultados indicaron que el tiempo de absorción se redujo cuando se utilizaron tubos rectos como intercambiadores de calor. De manera similar, el uso de un tubo recto también redujo el tiempo de desorción de hidrógeno28. Una mayor tasa de flujo de fluido refrigerante aumenta las tasas de carga y descarga de hidrógeno29. Sin embargo, aumentar el número de tubos de refrigeración afecta positivamente al rendimiento de la MH más que al caudal del líquido refrigerante30,31. Raju et al.32 investigaron el rendimiento de los intercambiadores de calor de tubos múltiples dentro del reactor utilizando LaMi4.7Al0.3 como materiales MH. Informaron que los parámetros operativos afectan significativamente el proceso de absorción, especialmente la presión de suministro, seguida por la tasa de flujo de HTF. Sin embargo, se encontró que la temperatura de absorción era menos significativa.

El rendimiento de los reactores MH se mejoró aún más mediante la utilización de un intercambiador de calor de bobina helicoidal, ya que mejora la transferencia de calor en comparación con los tubos rectos. Esto se debe a las circulaciones secundarias que resultan en una mejor eliminación de calor del reactor25. Además, el tubo helicoidal proporciona más superficie para la eliminación de calor del lecho de MH al fluido refrigerante. Este método también produce una distribución más uniforme de los tubos de transferencia de calor cuando se integra dentro del reactor33. Wang et al.34 estudiaron el efecto de la duración de la absorción de hidrógeno al agregar una bobina helicoidal en el reactor MH. Sus resultados indicaron que el tiempo de absorción disminuyó al aumentar el coeficiente de transferencia de calor del fluido caloportador. Wu et al.25 estudiaron el rendimiento de un reactor MH basado en Mg2Ni y un intercambiador de calor de serpentín helicoidal. Su estudio numérico mostró una reducción en el tiempo de reacción. La mejora del mecanismo de transferencia de calor en un reactor MH se basa en una relación más pequeña entre el paso helicoidal y el diámetro helicoidal y el paso adimensional. El estudio experimental del uso de una bobina helicoidal como intercambiador de calor interno realizado por Mellouli et al.21 demostró que la temperatura inicial de HTF afecta significativamente la mejora de los tiempos de absorción y desorción de hidrógeno. La combinación de varios intercambiadores de calor internos ha sido realizada por varios estudios. Eisapour et al.35 estudiaron el almacenamiento de MH empleando un intercambiador de calor de bobina helicoidal junto con un tubo de retorno central para mejorar el proceso de absorción de hidrógeno. Sus resultados indicaron que un tubo helicoidal junto con un tubo de retorno central mejoraron significativamente el intercambio de calor entre el fluido refrigerante y MH. Un paso más bajo del tubo helicoidal y un diámetro de tubo más alto aumentaron la tasa de transferencia de calor y masa. Ardahaie et al.36 emplearon planos de tubos espirales planos como intercambiador de calor para mejorar la transferencia de calor dentro de un reactor. Informaron que la duración de la absorción se redujo al aumentar el número de planos de tubos espirales planos. La combinación de varios intercambiadores de calor internos ha sido realizada por varios estudios. Dhaou et al.37 mejoraron el rendimiento de MH empleando intercambiadores de calor de serpentín helicoidal y aletas. Sus resultados mostraron que esta técnica reduce el tiempo de recarga de hidrógeno, que es una reducción de 2 veces en comparación con sin aletas. La aleta anular se incorporó al tubo de enfriamiento y se incrustó dentro del reactor MH38. Los resultados de este estudio mostraron que esta técnica de combinación obtiene una transferencia de calor más uniforme en comparación con el reactor MH sin usar aletas. Sin embargo, la combinación de varios intercambiadores de calor afectará negativamente la gravimetría y la volumetría del reactor MH. Wu et al.18 compararon diferentes configuraciones de intercambiadores de calor. Estos incluían un tubo recto, aletas y una bobina helicoidal. Los autores informaron que la bobina helicoidal tiene los mejores efectos en las mejoras de transferencia de calor y masa. De manera similar, un tubo de doble espiral tiene un mejor efecto en la mejora de la transferencia de calor en comparación con un tubo recto, un tubo en espiral y un tubo recto que incorpora un tubo en espiral39. El estudio de Sekhar et al.40 demostró que el uso de una bobina helicoidal como intercambiador de calor interno y una camisa de enfriamiento externa con aletas obtuvo una mejora similar en la absorción de hidrógeno.

A partir del ejemplo mencionado anteriormente, el uso de un serpentín helicoidal como intercambiador de calor interno ofrece una mejor transferencia de calor y masa en comparación con otros intercambiadores de calor, especialmente de tubo recto y aletas. Por lo tanto, el objetivo de este estudio es desarrollar aún más una bobina helicoidal para aumentar el rendimiento de la transferencia de calor. En primer lugar, se ha desarrollado una bobina semicilíndrica novedosa a partir de la bobina helicoidal tradicional para el almacenamiento de MH. La expectativa de este estudio es mejorar el rendimiento del almacenamiento de hidrógeno debido a la estructura de un intercambiador de calor novedoso que proporciona una mejor disposición del área de transferencia de calor al considerar el volumen constante del lecho MH y el tubo HTF. El rendimiento de almacenamiento de este novedoso intercambiador de calor se compara luego con un intercambiador de calor de serpentín helicoidal normal basado en varios pasos de serpentín. De la literatura disponible, las condiciones de operación y el paso de la bobina son los principales factores que afectan el rendimiento del reactor MH. Para optimizar el diseño de este novedoso intercambiador de calor, se investiga el efecto del paso del serpentín sobre el tiempo de absorción de hidrógeno y el volumen de MH. Además, para comprender la relación entre una bobina semicilíndrica novedosa y las condiciones de operación, los objetivos secundarios de este estudio actual son investigar el rendimiento del reactor en función de varios rangos de parámetros operativos e identificar un valor apropiado para cada parámetro operativo.

El rendimiento del almacenamiento de energía de hidrógeno en este estudio se investiga en función de dos configuraciones de intercambiador de calor (incluido un tubo helicoidal para el caso 1 al caso 3 y un tubo semicilíndrico para el caso 4 al caso 6), y análisis de sensibilidad en los parámetros operativos. En primer lugar, se examina el rendimiento de un reactor MH basándose en el tubo helicoidal como intercambiador de calor. Tanto el tubo HTF como la carcasa exterior del reactor MH están hechos de acero inoxidable. Cabe señalar que el tamaño del reactor MH y el diámetro del tubo HTF es constante para todos los casos, mientras que los tamaños de paso HTF varían. En esta sección, se analiza el impacto de los tamaños de paso de bobina HTF. La altura y el diámetro exterior del reactor son 110 mm y 156 mm, respectivamente. El diámetro del tubo HTF se fija en 6 mm. El detalle de un diagrama esquemático de reactores MH de tubo helicoidal y dos tubos semicilíndricos se encuentra en la sección Complementaria.

La figura 1a presenta los reactores MH con tubo helicoidal y sus dimensiones. Todos los parámetros geométricos se proporcionan en la Tabla 1. El volumen total del tubo helicoidal y el volumen MH son aproximadamente 100 cm3 y 2000 cm3, respectivamente. Desde este reactor MH, el aire como HTF se inyecta desde la parte inferior al reactor poroso MH a través de un tubo helicoidal, mientras que el hidrógeno se inyecta desde la superficie superior del reactor.

Características de geometrías seleccionadas para reactores de hidruros metálicos. (a) Con intercambiador de calor de tubos helicoidales, y (b) con intercambiador de calor de tubos semicilíndricos.

En la segunda parte, se investiga el rendimiento del reactor MH en base a los tubos semicilíndricos como intercambiadores de calor. La figura 1b muestra los reactores MH con dos tubos semicilíndricos y sus dimensiones. La Tabla 1 presenta todos los parámetros geométricos para un tubo semicilíndrico que se mantienen constantes excepto los tamaños de paso. Cabe señalar que el tubo semicilíndrico del caso 4 se diseñó considerando el volumen constante del tubo HTF y las aleaciones MH del tubo helicoidal (caso 3). Con respecto a la Fig. 1b, también se inyecta aire desde la parte inferior para ambos tubos semicilíndricos HTF, mientras que el hidrógeno se inyecta desde la dirección opuesta del reactor MH.

Debido al nuevo diseño del intercambiador de calor, el objetivo de esta sección es identificar valores iniciales apropiados para los parámetros de operación del reactor MH que se incorpora con SCHE. Para todos los casos, se emplea aire como HTF para eliminar el calor del reactor. Entre los HTF, el aire y el agua se seleccionan comúnmente como HTF para el reactor MH debido a su bajo costo y menor impacto ambiental. Debido al alto rango de temperatura de funcionamiento de la aleación a base de magnesio, se seleccionó aire como HTF para el presente estudio. Además, también tiene mejores características de flujo en comparación con otros metales líquidos y sales fundidas41. La Tabla 2 representa las propiedades del aire a 573 K. Para el análisis de sensibilidad, solo se aplica a esta sección la mejor configuración del caso de rendimiento de MH-SCHE (entre el caso 4 y el caso 6). Esta sección se evalúa en función de varios parámetros operativos, incluida la temperatura inicial del reactor MH, la presión de carga del hidrógeno, la temperatura de entrada del HTF y el número de Reynolds, que se calcula cambiando la velocidad del HTF. Todos los parámetros operativos para el análisis de sensibilidad se incluyen en la Tabla 3.

Esta sección describe todas las ecuaciones de gobierno necesarias para el proceso de absorción de hidrógeno, el flujo turbulento y la transferencia de calor del fluido de transferencia de calor.

Para simplificar la solución de la reacción de absorción de hidrógeno, se hacen y proporcionan las siguientes suposiciones;

Durante el proceso de absorción, las propiedades termofísicas del hidrógeno y del hidruro metálico son constantes40.

La transferencia de calor por radiación se desprecia en el reactor de hidruro metálico42.

El hidrógeno se considera un gas ideal, por lo que se consideran condiciones locales de equilibrio térmico43,44.

El efecto del gradiente de presión de la inyección de hidrógeno es insignificante45.

donde \({L}_{gas}\) es el radio del tanque y \({L}_{heat}\) es la altura axial del tanque. El flujo de hidrógeno en el tanque se puede omitir en la simulación sin obtener un error significativo cuando N es menor a 0.0146. A partir de este estudio actual, N es mucho menor que 0,1. Por lo tanto, el efecto de los gradientes de presión es insignificante.

Las paredes del reactor para todos los casos están bien aisladas. Por lo tanto, no hay transferencia de calor entre el reactor y el ambiente47.

Las aleaciones a base de magnesio son conocidas por tener propiedades de hidrogeneración favorables, así como una alta capacidad de almacenamiento de hidrógeno, es decir, hasta un 7,6 % en peso8. En términos de aplicaciones de almacenamiento de hidrógeno en estado sólido, estas aleaciones también se conocen como materiales livianos. Además, también tienen una excelente resistividad al calor y una buena reciclabilidad8. Entre varias aleaciones basadas en magnesio, las aleaciones de magnesio y níquel basadas en Mg2Ni son una de las opciones más adecuadas para el almacenamiento de MH debido a la capacidad de almacenamiento de hidrógeno que puede ser de hasta el 6% en peso. Las aleaciones de Mg2Ni también proporcionan una cinética más rápida de los procesos de absorción y desorción en comparación con el hidruro de magnesio48. Por lo tanto, Mg2Ni se selecciona en este estudio como material de hidruro metálico.

La ecuación de la energía se expresa en base al equilibrio térmico entre el hidrógeno y el hidruro de Mg2Ni como25:

donde la capacidad calorífica efectiva y la conductividad se dan como:

La reacción de hidrogenación del lecho de Mg2Ni (\(\Delta H\)) se determina como:

X es la cantidad de absorción de hidrógeno en la superficie del metal en \(wt\%\) que se calcula a partir de la ecuación cinética en el proceso de absorción \(\frac{dX}{dt}\) como sigue49:

donde \({C}_{a}\) denota la velocidad de reacción y \({E}_{a}\) se refiere a la energía de activación. \({P}_{a,eq}\) es la presión de equilibrio dentro del reactor de hidruro metálico para el proceso de absorción que se determina usando la ecuación de Van't Hoff de la siguiente manera25:

donde \({P}_{ref}\) es la presión de referencia de 0,1 MPa. \(\Delta H\) y \(\Delta S\) son la entalpía de reacción y la entropía de reacción, respectivamente. Las propiedades de las aleaciones de Mg2Ni y el hidrógeno se proporcionan en la Tabla 4. Se puede encontrar una lista de nomenclaturas en la sección Complementaria.

El flujo de fluido se considera turbulento debido a su velocidad y el número de Reynolds (Re), que son 78,75 ms−1 y 14.000, respectivamente. En este estudio se selecciona el modelo de turbulencia k–ε realizable. Se observó que este método proporciona más precisión en comparación con otros métodos k–ε y también proporciona menos tiempo de cálculo que el método RNG k–ε50,51. Los detalles sobre la ecuación que rige para el fluido de transferencia de calor se pueden encontrar en la sección Complementaria.

En el tiempo inicial, se aplican condiciones uniformes para la temperatura dentro del reactor MH con una concentración promedio de hidrógeno de 0,043. Se supone que el límite exterior del reactor MH está bien aislado. Las aleaciones a base de magnesio generalmente requieren una temperatura de operación alta para que la reacción almacene y libere el hidrógeno del reactor. Para el Mg2Ni, esta aleación requiere el rango de temperatura de 523–603 K para lograr la máxima absorción y el rango de temperatura de 573–603 K para completar la desorción52. Sin embargo, el estudio experimental de Muthukumar et al.53 demostró que utilizando la temperatura de operación a 573 K se podría lograr la máxima capacidad de almacenamiento de hidrógeno del almacenamiento de Mg2Ni que es igual a su capacidad teórica. Por lo tanto, se selecciona la temperatura a 573 K para la temperatura inicial del reactor MH en el presente estudio.

En la coraza del reactor:

En la entrada del fluido caloportador

En la salida del fluido caloportador

Se establecen varios tamaños de cuadrícula para verificar y lograr resultados confiables. La temperatura promedio en ubicaciones seleccionadas para el proceso de absorción de hidrógeno de cuatro números de elementos diferentes se proporciona en la Fig. 2. Vale la pena mencionar que solo se selecciona un caso para cada configuración para las verificaciones de independencia de la red debido a que tienen geometrías similares. Los mismos métodos de mallado se aplican a otros casos. Por lo tanto, se eligen el caso 1 para el tubo helicoidal y el caso 4 para el tubo semicilíndrico. La Figura 2a,b muestra la temperatura promedio en el reactor del caso 1 y el caso 4, respectivamente. Las tres ubicaciones seleccionadas representan el contorno de la temperatura del lecho en las partes superior, media e inferior del reactor. A partir de los contornos de temperatura en las ubicaciones seleccionadas, la temperatura promedio se estabiliza y muestra cambios menores en los números de elemento de 428 891 y 430 599 para el caso 1 y el caso 4, respectivamente. Por lo tanto, estos tamaños de cuadrícula se seleccionan para cálculos computacionales adicionales. Los detalles sobre la temperatura promedio del lecho para el proceso de absorción de hidrógeno para varios tamaños de malla y las cuadrículas refinadas sucesivamente para estos dos casos se pueden encontrar en la sección Complementaria.

Temperatura promedio del lecho en la ubicación seleccionada para el proceso de absorción de hidrógeno en el reactor de hidruro metálico bajo varios números de cuadrícula. (a) temperatura promedio en el lugar de selección para el caso 1, y (b) temperatura promedio en el lugar seleccionado para el caso 4.

El reactor de hidruro metálico a base de magnesio de este estudio se valida con los resultados experimentales de Muthukumar et al.53. En su estudio, emplearon una aleación de Mg2Ni para el almacenamiento de hidrógeno con un tubo de acero inoxidable. Las aletas de cobre se utilizaron para mejorar la transferencia de calor dentro del reactor. La Figura 3a muestra la comparación de la temperatura promedio del lecho para el proceso de absorción entre el estudio experimental y el presente estudio. Las condiciones de operación seleccionadas de este experimento son 573 K para la temperatura inicial de MH y 2 MPa para la presión de suministro. De acuerdo con la Fig. 3a, se muestra claramente que existe una buena concordancia entre estos resultados experimentales y los presentes en términos de la temperatura promedio del lecho.

Modelo de validación. (a) Validación de código del reactor de hidruro metálico Mg2Ni mediante la comparación del presente estudio y trabajos experimentales de Muthukumar et al.52, y (b) estudio de validación del modelo de turbulencia en tubo helicoidal mediante la comparación del presente estudio y Kumar et al. .54.

Para validar el modelo de turbulencia, los resultados del presente estudio se comparan con los resultados experimentales de Kumar et al.54, con el fin de validar el modelo de turbulencia seleccionado. Kumar et al.54 estudiaron el flujo turbulento en un intercambiador de calor helicoidal tubo en tubo. Se empleó agua como fluidos fríos y calientes que se inyectaron desde direcciones opuestas. La temperatura de los fluidos caliente y frío fue de 323 K y 300 K, respectivamente. El número de Reynolds para el fluido caliente varió de 3100 a 5700 y de 21 000 a 35 000 para el fluido frío. El número de Dean para el fluido caliente fue de 550 a 1000 y de 3600 a 6000 para el fluido frío. El diámetro del tubo interior (para fluido caliente) y del tubo exterior (para fluido frío) fue de 0,0254 m y 0,0508 m, respectivamente. El diámetro y el paso de la bobina helicoidal fueron 0,762 my 0,100 m. La Figura 3b muestra la comparación de los resultados experimentales y actuales en términos de varios números de Nusselt y números de Dean para fluido caliente en el tubo interior. Se realizaron tres modelos turbulentos diferentes y se compararon con los resultados experimentales. Como se muestra en la Fig. 3b, los resultados del modelo de turbulencia k–ε realizable obtienen un buen acuerdo con los datos experimentales. Por lo tanto, este modelo fue seleccionado para el presente estudio.

La simulación numérica en el presente estudio se realiza utilizando ANSYS Fluent 2020 R2. Las funciones definidas por el usuario (UDF) se escribieron y aplicaron como un término fuente de la ecuación de energía para calcular las características cinéticas del proceso de absorción. El esquema PRESTO55 y el método PISO56 se emplean para el acoplamiento presión-velocidad y la corrección de presión. La base de celda Green-Gauss se elige para los gradientes de la variable. Las ecuaciones de cantidad de movimiento y energía se resuelven mediante el método contra el viento de segundo orden. En términos de factores de relajación insuficiente, se establecen 0.5, 0.7, 0.7 para los componentes de presión, velocidad y energía, respectivamente. Se aplicó la función de pared estándar para el HTF en el modelo de turbulencia.

Esta sección proporciona los resultados de la simulación numérica de la mejora de la transferencia de calor dentro del reactor MH mediante el uso de un intercambiador de calor de serpentín helicoidal (HCHE) y un intercambiador de calor de serpentín semicilíndrico (SCHE) para el proceso de absorción de hidrógeno. Se analiza el efecto de la brea del HTF sobre la temperatura del lecho del reactor y la duración de la absorción. Los parámetros operativos críticos para el proceso de absorción se investigan y presentan en la sección de análisis de sensibilidad.

Se examinaron tres configuraciones de intercambiadores de calor con diferentes pasos para estudiar el efecto del paso del serpentín en la transferencia de calor en el reactor MH. Se asignan tres pasos diferentes de 15 mm, 12,86 mm y 10 mm como caso 1, caso 2 y caso 3, respectivamente. Cabe señalar que el diámetro del tubo se fija en 6 mm bajo una temperatura inicial de 573 K y una presión de carga de 1,8 MPa para todos los casos. La Figura 4 presenta la temperatura promedio del lecho y la concentración de hidrógeno del lecho MH durante el proceso de absorción de hidrógeno para el caso 1 al caso 3. En general, la reacción entre el hidruro metálico y el hidrógeno es exotérmica para el proceso de absorción. En consecuencia, la temperatura del lecho aumenta rápidamente debido a los momentos iniciales cuando el hidrógeno se inyecta por primera vez en el reactor. La temperatura del lecho va aumentando continuamente hasta alcanzar el valor máximo y va disminuyendo paulatinamente debido a que el calor es retirado por el HTF, que tiene una temperatura más baja y actúa como fluido refrigerante. Como se muestra en la Fig. 4a, la temperatura del lecho aumenta rápidamente y disminuye continuamente debido a la explicación anterior. La concentración de hidrógeno para el proceso de absorción generalmente se basa en la temperatura del lecho del reactor MH. Cuando la temperatura promedio del lecho disminuye a ciertas temperaturas, la superficie del metal absorberá el hidrógeno. Esto se debe a la aceleración de la fisisorción, quimisorción, difusión de hidrógeno y su formación de hidruros en el reactor36. Se puede ver en la Fig. 4b, la tasa de absorción de hidrógeno del caso 3 es más baja que en otros casos debido a que tiene un valor de paso más bajo del intercambiador de calor del serpentín. Esto da como resultado una mayor longitud del tubo en total y una mayor área de transferencia de calor del tubo HTF. El tiempo de absorción del caso 1 es 46,276 s para una concentración promedio de hidrógeno del 90%. En comparación con la duración de la absorción del caso 1, la duración de la absorción para el caso 2 y el caso 3 disminuye 724 s y 1263 s, respectivamente. Los contornos de temperatura y los contornos de concentración de hidrógeno en ubicaciones seleccionadas del lecho HCHE-MH se proporcionan en la sección complementaria.

Efecto del paso de la bobina sobre la temperatura promedio del lecho y la concentración de hidrógeno. (a) temperatura promedio del lecho para el paso de la bobina helicoidal, (b) concentración de hidrógeno para el paso de la bobina helicoidal, (c) temperatura promedio del lecho para el paso de la bobina semicilíndrica y (d) concentración de hidrógeno para el paso de la bobina semicilíndrica.

Para mejorar el rendimiento de transferencia de calor del reactor MH, se diseñan dos SCHE bajo un volumen constante de MH (2000 cm3) y un intercambiador de calor de serpentín helicoidal (100 cm3) del caso 3. Esta sección también considera el efecto del paso del serpentín como 15 mm para el caso 4, 12,86 mm para el caso 5 y 10 mm para el caso 6. La Figura 4c,d presenta la temperatura y la concentración promedio del lecho para el proceso de absorción de hidrógeno en función de la temperatura inicial a 573 K y la presión de carga a 1,8 MPa. De acuerdo con la temperatura promedio del lecho de la Fig. 4c, un paso de bobina más bajo del caso 6 resulta significativamente en una temperatura más baja en comparación con los otros dos casos. La temperatura del lecho más baja conduce a concentraciones de hidrógeno más altas (ver Fig. 4d) para el caso 6. El tiempo de absorción de hidrógeno para el caso 4 es 19,542 s, que es más de 2 veces menor que usar HCHE como caso 1-3. Además, el tiempo de absorción con valores de paso más bajos del caso 5 y el caso 6 también reduce 378 s y 1515 s en comparación con el caso 4. Los contornos de temperatura y los contornos de concentración de hidrógeno en ubicaciones seleccionadas del lecho SCHE-MH se proporcionan en la sección Complementaria. .

Para estudiar el desempeño de dos configuraciones de intercambiadores de calor, los perfiles de temperatura en tres ubicaciones seleccionadas se realizan y presentan en esta sección. El reactor MH con HCHE del caso 3 se selecciona para compararlo con el SCHE incorporado al reactor MH del caso 4 por tener un volumen de MH y un volumen de tubo constantes. Las condiciones de funcionamiento para esta comparación son 573 K como temperatura inicial y 1,8 MPa como presión de carga. La Figura 5a,b presenta las tres ubicaciones seleccionadas para los perfiles de temperatura del caso 3 y el caso 4, respectivamente. La figura 5c representa los perfiles de temperatura y la concentración del lecho después de 20 000 s del proceso de absorción de hidrógeno. De acuerdo con la Línea 1 de la Fig. 5c, la temperatura alrededor del HTF del caso 3 y el caso 4 se reduce debido a la transferencia de calor por convección del fluido refrigerante. Esto conduce a una mayor concentración de hidrógeno alrededor de esta área. Sin embargo, el uso de dos SCHE da como resultado una mayor concentración de lecho. Se encontró una reacción cinética más rápida alrededor del área de HTF para el caso 4. Además, también se encontró una concentración máxima del 100% alrededor de esta área. Desde la Línea 2, ubicada en la parte media del reactor, la temperatura del caso 4 es significativamente más baja que la del caso 3 para todas las ubicaciones excepto en el centro del reactor. Esto conduce a la cantidad máxima de concentración de hidrógeno para el caso 4 excepto alrededor del centro del reactor donde está lejos del HTF. Sin embargo, la concentración para el caso 3 cambia de manera insignificante. La enorme diferencia de temperatura y concentración del lecho se observó en la Línea 3, que está cerca de la entrada del HTF. La temperatura del lecho del caso 4 se reduce significativamente, lo que da como resultado una concentración total de hidrógeno en esta área, mientras que la línea de concentración del caso 3 todavía fluctúa. Esto se debe a la aceleración de la transferencia de calor de los SCHE. Los detalles y la discusión sobre la comparación de la temperatura promedio de la cama MH y el tubo HTF entre el caso 3 y el caso 4 se proporcionan en la sección Complementaria.

Perfiles de temperatura y concentración de lecho en ubicaciones seleccionadas del reactor de hidruro metálico. (a) ubicaciones seleccionadas para el caso 3, (b) ubicaciones seleccionadas para el caso 4 y (c) perfiles de temperatura y concentración de lecho en ubicaciones seleccionadas después de 20,000 s de proceso de absorción de hidrógeno para el caso 3 y el caso 4.

La Figura 6 muestra la comparación de las temperaturas promedio del lecho (ver Fig. 6a) y las concentraciones de hidrógeno (ver Fig. 6b) durante el proceso de absorción entre HCHE y SCHE. A partir de esta figura, es evidente que la temperatura del lecho de MH se reduce significativamente debido a un aumento del área de transferencia de calor. Tener una mayor tasa de eliminación de calor del reactor conduce a una tasa de absorción de hidrógeno más rápida. Aunque ambas configuraciones de intercambiadores de calor tienen un volumen similar, el tiempo de absorción de hidrógeno basado en SCHE como caso 4 se reduce significativamente en un 59 % en comparación con el uso de HCHE como caso 3. Para un análisis más detallado, las concentraciones de hidrógeno de ambas configuraciones de intercambiadores de calor se muestran como contornos en Fig. 7. Esta figura muestra que el hidrógeno comienza a ser absorbido en la parte inferior alrededor de la entrada del HTF para ambos casos. Se encontró una concentración más alta en las áreas HTF, mientras que se observó una concentración más baja en el centro del reactor MH debido a que estaba lejos de los intercambiadores de calor. A los 10 000 s, la concentración de hidrógeno del caso 4 es significativamente mayor que la del caso 3. A los 20 000 s, la concentración promedio de hidrógeno dentro del reactor aumenta al 90 % para el caso 4, mientras que solo hay un 50 % de hidrógeno para el caso 3. Esto puede ser se explica por la razón de que la incorporación de dos SCHE tiene una eliminación de calor efectiva más alta, lo que lleva a tener una temperatura más baja dentro de la cama MH. Por lo tanto, más presión de equilibrio disminuye dentro del lecho MH y luego provoca una absorción de hidrógeno más rápida.

Comparación de la temperatura promedio del lecho y las concentraciones de hidrógeno entre dos configuraciones de intercambiador de calor como el caso 3 y el caso 4.

Comparación de las concentraciones de hidrógeno a los 500 s, 2000 s, 5000 s, 10 000 s y 20 000 s después del inicio del proceso de absorción de hidrógeno entre el caso 3 y el caso 4.

La Tabla 5 resume las duraciones de absorción de hidrógeno para todos los casos. Además, el tiempo de absorción de hidrógeno en porcentaje también se presenta en esta tabla. El porcentaje se calcula en base al tiempo de absorción del caso 1. De esta tabla, el tiempo de absorción del reactor MH con HCHE es de alrededor de 45.000 a 46.000 s, mientras que el tiempo de absorción que incorpora SCHE es de alrededor de 18.000 a 19.000 s. Cuando se compara con el caso 1, el tiempo de absorción del caso 2 y el caso 3 se reduce solo un 1,6 % y un 2,7 %, respectivamente. Al emplear SCHE en lugar de HCHE, el tiempo de absorción se reduce significativamente entre un 58 y un 61 % del caso 4 al caso 6. Es evidente que la incorporación de SCHE dentro del reactor MH mejora significativamente el proceso de absorción de hidrógeno y el rendimiento del reactor MH. Aunque la inserción del intercambiador de calor dentro del reactor MH reducirá la capacidad de almacenamiento, esta técnica obtiene una mejora significativa en la transferencia de calor en comparación con otras técnicas. Además, la reducción de los valores de tono aumentará el volumen de SCHE, lo que conduce a la reducción del volumen de MH. En el caso 6, que tiene el volumen SCHE más alto, solo hay una reducción del 5% en la capacidad del volumen MH en comparación con el caso 1, que tiene el volumen HCHE más bajo. Además, durante el proceso de absorción, el caso 6 indica mejores y más rápidos rendimientos con una reducción del 61% en la duración de la absorción. Por lo tanto, se selecciona el caso 6 para una mayor investigación con respecto al análisis de sensibilidad. Cabe señalar que el largo tiempo de absorción de hidrógeno se debe a la capacidad de almacenamiento que contiene el volumen de HM en torno a los 2000 cm3.

Los parámetros operativos durante el proceso de reacción son factores esenciales que pueden tener un impacto positivo o negativo en el rendimiento del reactor MH en la utilización real. El análisis de sensibilidad se considera en este estudio para identificar los valores iniciales apropiados de los parámetros operativos para el reactor MH que se incorpora con SCHE, esta sección investiga cuatro parámetros operativos principales basados ​​en la mejor configuración del reactor del caso 6. Los resultados de todas las condiciones operativas son presentado en la Fig. 8.

Diagrama de concentración de hidrógeno para varias condiciones de operación en el uso con el intercambiador de calor de serpentín semicilíndrico. (a) presiones de carga, (b) temperaturas iniciales del lecho, (c) números de Reynolds del fluido de transferencia de calor y (d) temperaturas de entrada del fluido de transferencia de calor.

Se eligieron cuatro presiones de carga diferentes de 1,2 MPa, 1,8 MPa, 2,4 MPa y 3,0 MPa en función de la temperatura inicial constante a 573 K y la velocidad de flujo del HTF a 14 000 del número de Reynolds. La Figura 8a revela el efecto de la presión de carga y el SCHE sobre la concentración de hidrógeno con respecto al tiempo. El tiempo de absorción se reduce por un incremento de la presión de carga. Emplear una presión de hidrógeno ejercida con 1,2 MPa es el peor de los casos para el proceso de absorción de hidrógeno con una duración de absorción de más de 26 000 s para lograr el 90 % de absorción de hidrógeno. Sin embargo, una mayor presión de carga da como resultado una reducción de los tiempos de absorción de un 32 a un 42 % de 1,8 a 3,0 MPa. Esto se debe a una mayor presión inicial de hidrógeno que provoca una mayor diferencia entre la presión de equilibrio y la presión ejercida. Así, esto genera una mayor fuerza impulsora de la cinética de absorción de hidrógeno25. En el momento inicial, el hidrógeno se absorbe rápidamente debido a la mayor diferencia entre la presión de equilibrio y la presión ejercida57. Con una presión de carga de 3,0 MPa, el 18 % del hidrógeno se almacena rápidamente en los primeros 10 s. El hidrógeno se almacena al 90% del reactor en la etapa final con 15.460 s. Sin embargo, el tiempo de absorción se reduce significativamente en un 32 % con respecto a la presión de carga de 1,2 a 1,8 MPa. Otras presiones más altas tienen menos efecto en la mejora del tiempo de absorción. En consecuencia, se recomienda una presión de carga de 1,8 MPa para el reactor MH-SCHE. Los contornos de concentración de hidrógeno para varias presiones de carga a 15.500 s se proporcionan en la sección complementaria.

La selección de la temperatura inicial adecuada del reactor MH es uno de los principales factores que influyen en el proceso de sorción de hidrógeno, ya que afectará a la fuerza motriz de la reacción de producción de hidruro. Para estudiar el efecto de SCHE en la temperatura inicial del reactor MH, se eligieron cuatro temperaturas diferentes bajo presión de carga constante a 1,8 MPa y número de Reynolds a 14.000 de HTF. La Figura 8b presenta la comparación de varias temperaturas iniciales, incluidas 473 K, 523 K, 573 K y 623 K. De hecho, la aleación Mg2Ni tendrá un rendimiento efectivo para el proceso de absorción de hidrógeno cuando la temperatura sea superior a 230 ℃ o 503 K58. Sin embargo, la temperatura aumentará rápidamente en el momento inicial cuando se inyecta hidrógeno. Por lo tanto, la temperatura del lecho de MH será superior a 523 K. Por esta razón, se promueve la formación de hidruros debido a la mejora de la tasa de absorción53. De la Fig. 8b, el hidrógeno se absorbe más rápido cuando se reduce la temperatura inicial del lecho de MH. Al tener una temperatura inicial más baja, conduce a generar una presión de equilibrio más baja. Las diferencias de presión más grandes entre la presión de equilibrio y la presión ejercida provocan un proceso de absorción de hidrógeno más rápido. A una temperatura inicial de 473 K, el hidrógeno se absorbe rápidamente hasta un 27 % en los primeros 18 s. Además, el tiempo de absorción de temperaturas iniciales más bajas también se reduce del 11 al 24 % en comparación con la temperatura inicial a 623 K. El tiempo de absorción con la temperatura inicial más baja a 473 K es de 15 247 s, que es similar al mejor caso de presión de carga . Sin embargo, la reducción de la temperatura inicial del reactor da como resultado una menor capacidad de almacenamiento de hidrógeno. La temperatura inicial del reactor MH no debe ser inferior a 503 K53. Además, la capacidad máxima de almacenamiento de hidrógeno del 3,6 % en peso se puede lograr utilizando la temperatura inicial de 573 K53. Centrándonos en la capacidad de almacenamiento de hidrógeno y la duración de la absorción, solo hay una reducción del tiempo del 6% por la temperatura entre 523 y 573 K. Por lo tanto, se recomienda la temperatura a 573 K para la temperatura inicial del reactor MH-SCHE. Sin embargo, el efecto de la temperatura inicial sobre el proceso de absorción es menos significativo en comparación con la presión de carga. Los contornos de concentración de hidrógeno para varias temperaturas iniciales a 15.500 s se proporcionan en la sección complementaria.

La velocidad del flujo es uno de los parámetros esenciales tanto para la hidrogeneración como para la deshidrogenación debido a su capacidad para afectar la turbulencia y la eliminación de calor o el suministro de calor en los procesos de hidruración y deshidratación59. Una gran velocidad de flujo generará una etapa turbulenta y provocará un flujo de fluido más rápido a través del tubo HTF. Esta reacción dará como resultado una transferencia de calor más rápida. Varias velocidades de entrada de HTF se calculan en base al número de Reynolds como 10 000, 14 000, 18 000 y 22 000. La temperatura inicial del lecho MH se fija en 573 K con la presión de carga en 1,8 MPa. El resultado de la Fig. 8c demuestra que la utilización de un número de Reynolds más alto incorporado con el SCHE conduce a una tasa de absorción más rápida. Con el aumento del número de Reynolds de 10.000 a 22.000, el tiempo de absorción se reduce aproximadamente entre un 28 y un 50%. El tiempo de absorción del número de Reynolds a 22 000 es de 12 505 s, que es menor que el tiempo de absorción basado en varias temperaturas iniciales y presiones de carga. Los contornos de concentración de hidrógeno para varios números de Reynolds del HTF a 12 500 s se presentan en la sección Complementaria.

El efecto del SCHE en la temperatura inicial del HTF se analiza y se muestra en la Fig. 8d. Se eligen cuatro temperaturas iniciales de 373 K, 473 K, 523 K y 573 K para este análisis bajo la temperatura inicial de MH a 573 K y la presión de carga de hidrógeno a 1,8 MPa. La figura 8d indica que la disminución de la temperatura del HTF de entrada conduce a un tiempo de absorción más corto. En comparación con el caso base con una temperatura de entrada de 573 K, el tiempo de absorción se reduce alrededor del 20 %, 44 % y 56 % para una temperatura de entrada de 523 K, 473 K y 373 K, respectivamente. A los 6917 s con la temperatura inicial del HTF a 373 K, hay un 90% de concentración de hidrógeno dentro del reactor. Esto puede explicarse por la mejora de la transferencia de calor por convección entre el lecho MH y el HTF. Una temperatura HTF más baja aumentará la tasa de eliminación de calor y dará como resultado una mejora de la tasa de absorción de hidrógeno. Entre todos los parámetros operativos, mejorar el rendimiento del reactor MH-SCHE mediante el aumento de la temperatura de entrada del HTF es el método más adecuado ya que el final del proceso de absorción es inferior a 7000 s mientras que el tiempo mínimo de absorción de otros métodos es superior a 10.000 s . Los contornos de concentración de hidrógeno para varias temperaturas iniciales del HTF a 7000 s se presentan en la sección Complementaria.

El presente estudio presenta primero un novedoso intercambiador de calor de serpentín semicilíndrico integrado dentro de la unidad de almacenamiento de hidruro metálico. La capacidad de absorción de hidrógeno del sistema propuesto se investiga bajo diferentes configuraciones de intercambiadores de calor. Se examina el efecto de los parámetros operativos entre el lecho de hidruro metálico y el fluido de transferencia de calor en el intercambio de calor, con el fin de encontrar las condiciones óptimas para el almacenamiento de hidruro metálico con un nuevo intercambiador de calor. Los hallazgos clave de este estudio se resumen a continuación:

El uso de un intercambiador de calor de serpentín semicilíndrico mejora el rendimiento de la transferencia de calor, ya que tiene una distribución de calor más uniforme en el reactor de lecho de magnesio, lo que da como resultado una mejor tasa de absorción de hidrógeno. Bajo el volumen constante del tubo del intercambiador de calor y el hidruro metálico, el tiempo de reacción de absorción se reduce significativamente en un 59 % en comparación con un intercambiador de calor de bobina helicoidal normal.

La reducción del tamaño de paso de los intercambiadores de calor de serpentín afecta positivamente la duración de la absorción debido a que tienen más área de transferencia de calor. Entre otros valores de paso, hay una reducción del 61 % en el tiempo de absorción de hidrógeno cuando se utilizan intercambiadores de calor de serpentín semicilíndrico con un tamaño de paso de 10 mm. Con este tamaño, hay alrededor de un 5% de reducción en la capacidad de volumen de hidruro metálico en comparación con el tamaño de paso más alto. Por lo tanto, se recomienda utilizar un intercambiador de calor de serpentín semicilíndrico con un paso de 10 mm.

El aumento de la presión de carga de la inyección de hidrógeno conduce a un menor tiempo de absorción de hidrógeno. La duración de la absorción se reduce significativamente, en un 32 %, con una presión de carga de 1,8 MPa en comparación con 1,2 MPa. Sin embargo, otros valores más altos tienen menos efecto sobre la duración de la absorción. Por lo tanto, se recomienda una presión de carga de 1,8 MPa para el almacenamiento con un nuevo intercambiador de calor.

La temperatura inicial más baja del lecho de hidruro metálico da como resultado una tasa de absorción de hidrógeno más rápida. Sin embargo, para mantener la capacidad de almacenamiento con una aleación a base de Mg2Ni, la temperatura inicial no debe ser inferior a 503 K. Teniendo en cuenta la capacidad de almacenamiento y la duración de la absorción, se recomienda la temperatura inicial de 573 K para el almacenamiento con un semicilíndrico. intercambiador de calor de bobina.

Las condiciones iniciales del fluido de transferencia de calor son los principales parámetros que afectan significativamente la mejora del rendimiento del almacenamiento con un intercambiador de calor novedoso. Un número de Reynolds más alto del fluido de transferencia de calor influye positivamente en la duración de la absorción de hidrógeno debido a que tiene una velocidad de flujo de fluido más alta. Además, una temperatura de entrada más baja del fluido de transferencia de calor también mejora la transferencia de calor por convección entre el lecho y el fluido refrigerante. Por estos dos parámetros, la duración de la absorción se reduce significativamente en un 50-56%.

Los resultados de este estudio proporcionan una mejora en la transferencia de calor con respecto al proceso de absorción del almacenamiento de energía de hidrógeno a base de magnesio bajo una nueva configuración de intercambiador de calor con condiciones operativas optimizadas. El estudio exhaustivo de este sistema propuesto podría ser beneficioso para aplicaciones industriales. Para mejorar la duración de la absorción de hidrógeno, el almacenamiento de hidruro metálico con un novedoso intercambiador de calor de serpentín semicilíndrico se incorporará a otros intercambiadores de calor en el próximo estudio. Además, se considerará más a fondo el efecto del uso de un nuevo intercambiador de calor en el proceso de desorción de hidrógeno.

Los conjuntos de datos utilizados y/o analizados durante el estudio actual están disponibles del autor correspondiente a pedido razonable.

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Descargar referencias

Los autores reconocen la instalación informática de alto rendimiento de la Universidad Tecnológica de Sídney (UTS).

Escuela de Ingeniería Mecánica y Mecatrónica, Universidad de Tecnología de Sydney (UTS), 15 Broadway, Ultimo, NSW, 2007, Australia

Puchanee Larpruenrudee, Nick S. Bennett, Robert Fitch y Mohammad S. Islam

Escuela de Ingeniería Mecánica, Médica y de Procesos, Facultad de Ingeniería, Universidad Tecnológica de Queensland, Brisbane, 4000, Australia

Yuan Tong Gu

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Concepto PL, simulación, método, diseño, validación, análisis, redacción. NB concepto, revisión y redacción, supervisión. Concepto YTG, revisión y redacción, supervisión. RF concepto, revisión y redacción, supervisión. Concepto MSI, simulación, validación, revisión y redacción, supervisión.

Correspondencia a Mohammad S. Islam.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Reimpresiones y permisos

Larpruenrudee, P., Bennett, NS, Gu, Y. et al. Optimización del diseño de un sistema de almacenamiento de energía de hidrógeno con hidruro metálico a base de magnesio. Informe científico 12, 13436 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-17120-3

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Recibido: 31 mayo 2022

Aceptado: 20 de julio de 2022

Publicado: 04 agosto 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-17120-3

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