Impactos marcados de las condiciones transitorias en la posible producción secundaria de aerosoles orgánicos durante la oxidación rápida de los escapes de gasolina

npj Clima y ciencia atmosférica volumen 6, número de artículo: 59 (2023) Citar este artículo

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Las emisiones de los vehículos son una fuente importante de aerosoles orgánicos secundarios atmosféricos (SOA). Las condiciones de conducción son un factor crítico que influye en la producción de SOA vehicular, pero pocos estudios han revelado la dependencia de las condiciones de conducción del mundo real que cambian rápidamente. Aquí, se desarrolla e implementa un sistema de reactor de flujo de oxidación de respuesta rápida para cuantificar el potencial de formación de SOA en condiciones de conducción transitorias. Los resultados muestran que el factor de producción de SOA varía en órdenes de magnitud, por ejemplo, 20–1500 mg kg-combustible−1 y 12–155 mg kg-combustible−1 para los vehículos China V y China VI, respectivamente. Se encontró que la alta velocidad, la aceleración y la desaceleración promueven considerablemente la producción de SOA debido a las mayores emisiones de gases orgánicos causadas por la emisión de combustible no quemado o la combustión incompleta. Además, los vehículos China VI reducen significativamente el potencial de formación de SOA, el rendimiento y los picos de aceleración y desaceleración. Nuestro estudio proporciona información experimental y parametrización de la formación de SOA vehicular en condiciones de conducción transitorias, lo que beneficiaría las simulaciones de SOA de alta resolución temporal en la atmósfera urbana.

Las emisiones de los vehículos contribuyen con una parte significativa de las partículas atmosféricas (PM), lo que afecta la visibilidad del aire, la salud humana y el clima global1,2,3. Los vehículos emiten tanto aerosoles primarios que contienen carbono negro y aerosoles orgánicos primarios (POA), como compuestos orgánicos gaseosos, como compuestos orgánicos volátiles (COV) y COV semi/intermedios (S/IVOC), que pueden convertirse en aerosoles orgánicos secundarios (SOA). ) por oxidación atmosférica4,5,6. Mediciones recientes han demostrado que la formación de SOA a partir de los gases de escape de los vehículos de gasolina en áreas urbanas ha sido un contribuyente dominante a la masa de aerosol orgánico, superando en gran medida la contribución de POA7,8.

La estimación de la contribución de los gases de escape de los vehículos a la SOA atmosférica suele implicar la identificación de precursores, como compuestos aromáticos de un solo anillo, isopreno y n-alcanos9. Sin embargo, estas especies de COV solo explican una fracción relativamente pequeña de la masa SOA medida en estudios de laboratorio anteriores10,11. La mezcla compleja no resuelta de vapores orgánicos en el escape del vehículo contribuye a una gran formación de SOA12,13,14. Además, los estudios de parametrización o modelado de la producción de SOA vehicular carecen de informes15. La contribución de las emisiones de los vehículos a la carga SOA atmosférica sigue siendo incierta16,17.

Varios factores influyen en la formación de SOA a partir de los gases de escape de los vehículos, como los tipos de combustible, la tecnología del motor, las normas de emisión y las condiciones de funcionamiento. Entre todos los factores que influyen, se ha informado que las condiciones de funcionamiento desempeñan un papel crucial en la producción de SOA vehicular, ya que la emisión de gases orgánicos varía drásticamente con los cambios de conducción del vehículo18. Por ejemplo, una simulación fotoquímica in situ reveló que la producción de SOA de los gases de escape de los vehículos de gasolina en condiciones de ralentí era unas 20 veces superior a la de la conducción a velocidad de crucero19. Además, una medición en línea reciente de COV distintos del metano en las emisiones de escape mostró que la composición de los vapores orgánicos cambiaba rápidamente con la condición de conducción transitoria20. Por lo tanto, las condiciones de conducción de los vehículos que cambian rápidamente pueden conducir a una amplia variación en la producción de SOA durante escalas de tiempo cortas. Sin embargo, la mayoría de los estudios anteriores se centraron en las influencias de diferentes condiciones de crucero o ciclos de conducción, en lugar de condiciones transitorias, en la producción de SOA a partir de los gases de escape de los vehículos19,21,22,23. Pocas investigaciones anteriores han cuantificado con éxito los impactos de las condiciones transitorias, en parte porque la simulación experimental de la oxidación rápida de los gases de escape de los vehículos es un desafío.

La simulación del reactor de flujo de oxidación (OFR), que puede obtener el potencial de SOA en varios minutos bajo un alto nivel de oxidantes (específicamente el radical hidroxilo, OH), brinda la oportunidad de estudiar los precursores de SOA que reaccionan rápidamente24,25. Por ejemplo, se ha desarrollado y utilizado en mediciones de fotooxidación un reactor de flujo ampliamente adoptado, la cámara de masa de aerosol potencial (PAM). Sin embargo, es difícil para PAM caracterizar los cambios rápidos de precursores gaseosos debido a la amplia distribución del tiempo de residencia de más de 100 s26,27. Aunque algunos estudios recientes han mejorado la resolución temporal de la oxidación de precursores orgánicos al acortar la duración de la OFR, la evaluación paramétrica y específica de la producción de SOA en condiciones de conducción transitoria aún no se ha cuantificado28,29.

Otro factor que influye, los estándares de emisión, también regulan drásticamente las emisiones de gases de escape de los vehículos, lo que en consecuencia afecta la producción de SOA. Informes recientes revelaron que el endurecimiento continuo de los estándares de emisión facilita la reducción de las emisiones de gases orgánicos de los vehículos de gasolina y el cambio de la composición química, lo que puede conducir a grados/tasas variables de producción de SOA9,30,31. No obstante, los informes sobre el nivel de SOA para diferentes vehículos estándar son insuficientes, especialmente para el estándar más reciente, por ejemplo, China VI, lo que limita la evaluación de los efectos de la reducción de emisiones de la flota de vehículos en la mejora de la atmósfera a través de las actualizaciones de los estándares de emisiones de los vehículos.

En este estudio, diseñamos un reactor OFR de flujo laminar de respuesta rápida para simular la formación transitoria de SOA con las condiciones de conducción del escape del vehículo. Luego, cuantificamos los impactos de las condiciones de conducción transitorias en la formación de SOA a través de pruebas de dinamómetro de chasis bajo ciclos de conducción transitorios. Los vehículos con diferentes estándares de emisión, es decir, China IV, China V y China VI (el estándar de emisión más nuevo en China, igual a Euro VI), también se investigan para evaluar la producción de SOA de diferentes tipos de vehículos. Por último, se establece una parametrización para predecir la producción de SOA vehicular en condiciones de conducción del mundo real.

La serie temporal de velocidad de conducción, emisiones primarias y producción de SOA durante dos pruebas típicas del ciclo de prueba de vehículos ligeros armonizados a nivel mundial (WLTC) para vehículos de China V y China VI, respectivamente, se muestran en la Fig. 1.

a, b Perfil de velocidad y emisión de CO2, (c, d) emisiones primarias de THC y CO, (e, f) distribución de tamaños de partículas de semillas con SA, (g, h) concentración de SOA y su relación con CO, y (i , j) Factor de producción SOA (PF). Los paneles izquierdo y derecho indican los resultados de los vehículos China V y China VI, respectivamente.

Durante las pruebas de ciclo, la concentración de CO2 cambia amplia y bruscamente con la variación de la velocidad, lo que indica las variaciones temporales transitorias de las tasas de consumo de combustible (Fig. 1a, b). A pesar de que es un ciclo de arranque en caliente, se observa un pico alto de emisión de hidrocarburos en el estado de arranque del vehículo China V (Fig. 1c). Por el contrario, como indicador de la extensión de la combustión incompleta y la eficiencia de conversión del catalizador, la emisión de CO presenta un pico pequeño y pronunciado durante el proceso de inicio, mostrando una variación temporal diferente de la emisión de THC. Esta diferencia en CO y THC en la etapa inicial sugiere que la combustión incompleta es un impulsor parcial del pico de THC, mientras que una gran parte de las emisiones de THC probablemente se atribuyen al escape de combustible no quemado32,33. Durante la región de alta velocidad, el CO exhibe una marcada elevación para los vehículos China V y China VI y está fuertemente relacionado con las emisiones de THC (Fig. 1c, d), lo que indica que la combustión incompleta domina las emisiones de gases orgánicos durante la conducción a alta velocidad.

Después de la exposición a los radicales OH de alto nivel dentro del reactor, los precursores gaseosos del escape del vehículo se oxidan rápidamente en un aerosol secundario (SA, que incluye SOA y composición inorgánica, figura complementaria 1). Como se muestra en la Fig. 1e, f, con los cambios transitorios de las condiciones de conducción, se generan una serie de picos en la concentración numérica y la variación del diámetro, lo que indica la rápida nucleación y condensación dentro del reactor. Se observan pulsos de formación de SOA significativos durante la prueba de ciclo, con un amplio rango de dos órdenes de magnitud para el vehículo China V. También se observan variaciones temporales similares en la formación de SOA para el vehículo China VI, aunque muestran concentraciones mucho más bajas que las del vehículo China V (Fig. 1g, h). En particular, los factores de producción (PF) de SOA exhiben un amplio rango, de 20–1500 mg kg-combustible−1 a 12–155 mg kg-combustible−1 para vehículos China V y China VI, respectivamente (Fig. 1i, j) . Además, ambas pruebas presentan dos conjuntos de picos en las etapas de arranque y final de alta velocidad durante los ciclos, lo que representa casi el 70% del total de emisiones a lo largo de todo el ciclo de pruebas.

Según estudios previos, la variación significativa en la formación de SOA a partir de los gases de escape de los vehículos puede atribuirse a varios factores, por ejemplo, exposición a OH, sumidero de condensación (CS) y emisión de precursores8,14,17. En este estudio, para revelar el efecto de la emisión transitoria en la formación de SOA, controlamos especialmente los factores de exposición a OH y los factores CS.

Durante cada prueba, los cambios en las emisiones primarias conducen a una variación de los reactivos oxidantes de OH (generalmente definidos como reactividad de OH externa, OHRext) y afectan aún más el grado de oxidación. En las pruebas de los vehículos China V y China VI, los rangos de exposición a OH son 2,5–10 × 1011 y 4,9–10,1 × 1011 molécula s cm−3 (Fig. 2 complementaria), respectivamente, equivalentes a ~1,9–7,5 y 3,7– 7,6 días de envejecimiento en ambiente (asumiendo el OHambiente = 1,5 × 106 molécula cm−3)34. Dichos niveles de exposición a OH son significativamente más altos que los valores informados en los experimentos anteriores de envejecimiento de OFR de escape de vehículos, en los que el pico de SOA se produjo dentro de ~1,5 días10,23. Además, nuestros experimentos de gradiente de OH en condiciones de ralentí constante muestran que la formación de SOA exhibe una "meseta" en el rango de 1,2 a 8 días equivalentes a OH (Fig. 3 complementaria). Como resultado, la concentración de radicales OH dentro del Veh-OFR es suficiente y su fluctuación poco probable da como resultado una gran variación en la formación de SOA.

En el sistema OFR, el tiempo de residencia bajo inhibe la condensación completa de SOA, especialmente cuando CS es pequeño y la partición en la fase de partículas es limitada. Como señalaron recientemente Jathar et al. y Zhao et al., el rendimiento efectivo de SOA en los gases de escape de los vehículos varió en órdenes de magnitud con la variación de la concentración de aerosol dentro del reactor durante las pruebas del vehículo, porque las pérdidas de especies antiguas de baja volatilidad se correlacionan negativamente con la concentración de aerosol dentro del reactor26, 31 En este estudio, se introdujo un aerosol de semilla constante en el reactor para proporcionar un CS estable y suficiente, lo que redujo significativamente la sensibilidad de la formación de SOA al CS, lo que se verificó mediante los experimentos de modelado y gradiente (Figuras complementarias 4-6) .

Se concluye que la emisión de gases orgánicos es el factor dominante que impulsa la fluctuación transitoria de SOA cuando excluimos la exposición a OH y CS. Los gases orgánicos en los escapes de los vehículos consisten tanto en componentes del combustible (p. ej., compuestos aromáticos simples) como en productos de combustión incompleta (p. ej., alcanos de cadena corta y COV oxidados)35,36. Teniendo en cuenta que el CO solo proviene de una combustión incompleta, se pueden utilizar comparaciones entre las tendencias temporales de SOA y SOA/CO para indicar las fuentes de gases orgánicos.

Al comienzo de la prueba del vehículo China V, los vapores orgánicos, representados como THC, exhiben un gran pico que dura ~200 s, lo que da como resultado picos marcados de formación de SOA. Un pico SOA similar se encuentra en la prueba del vehículo China VI. Los picos de SOA observados probablemente estén dominados por las emisiones de combustible no quemado generadas por el funcionamiento rico en combustible durante el régimen de inicio de la prueba, ya que la relación de SOA/CO exhibe una tendencia significativamente diferente con la variación de SOA (Fig. 1g, h)37.

Durante las etapas de alta velocidad, SOA y SOA PF para el vehículo China V se elevan significativamente a un nivel más alto, mientras que SOA/CO solo experimenta un aumento moderado. Esto podría atribuirse al aumento significativo tanto de la combustión incompleta como del escape de combustible no quemado durante la condición de manejo de alta carga para el vehículo China V. Por el contrario, para el vehículo China VI, la relación SOA/CO y SOA tienen aproximadamente el mismo perfil temporal, lo que implica que la combustión incompleta domina el factor que contribuye a la formación de SOA. Esto indica que las fuentes de gases orgánicos variaron según las condiciones de conducción transitorias y el nivel de control (representado por los estándares de emisión).

La Figura 2 presenta la producción promedio de SOA y las proporciones relacionadas por estándares de emisión. Los factores de producción promedio de SOA en las pruebas de ciclo WLTC son 276 ± 131, 145 ± 79 y 41 ± 27 mg kg-combustible−1 (Fig. 2a), o 18 ± 11, 8 ± 4 y 2 ± 1 mg km- veh−1 para vehículos China IV, China V y China VI, respectivamente. Se observa una tendencia de reducción significativa en la actualización del estándar de emisiones, lo que indica que la sustitución de vehículos más antiguos por otros más nuevos reduce significativamente el nivel de SOA en entornos urbanos. Sin embargo, la relación SOA/POA muestra una tendencia ascendente inesperada, especialmente en la actualización de China V a China VI (Fig. 2b). Esto sugiere que la reducción de POA supera con creces la de SOA debido a la mejora de la tecnología del motor y los tratamientos posteriores (p. ej., instalación de filtros de partículas de gasolina), lo que destaca la importancia del control de los gases precursores orgánicos para los vehículos futuros.

Los resultados, que se clasifican por estándares de emisión de vehículos, obtenidos de todos los experimentos Veh-OFR de (a) producción de SOA, (b) las proporciones de SOA a POA, (c) las proporciones de SOA a THC, y (d) la proporciones de SOA a CO. El sombreado verde (c) indica el rango de rendimiento de SOA de m-xileno bajo diferentes cargas de partículas informadas por Peng et al. 38. d La línea punteada roja representa la relación SOA/CO del estudio del túnel in situ de Pittsburgh informado por Tkacik et al. 45. d El sombreado azul indica las relaciones SOA/CO de las mediciones al borde de la carretera en Carolina (Saha et al. 46) y Hong Kong (Liu et al. 47). d El sombreado rojo indica las relaciones SOA/CO de las mediciones OFR ambientales in situ en las áreas urbanas de Beijing (Liu et al. 25), Los Ángeles (Ortega et al. 43) y Guangzhou (Hu et al. 44 ). Los recuadros representan los percentiles 25 y 75 con una línea central y un punto azul que representan los valores de la mediana y la media, respectivamente. Los bigotes representan los percentiles 5 y 95.

La comparación de las mediciones potenciales de SOA relacionadas con el vehículo entre este estudio y otros estudios se muestra en la Fig. 7 complementaria. Muestra que los factores de producción de SOA medidos en nuestros experimentos son comparables con otros estudios de dinamómetro. En particular, la comparación revela además que las condiciones de manejo y los estándares de emisión son factores importantes para las variaciones.

El rendimiento efectivo de SOA de los precursores orgánicos en el escape del vehículo, representado como la relación de SOA/THC, que oscila entre 0,2 y 0,4. El rendimiento SOA del escape del vehículo China V es el más alto entre los estándares de emisión, mientras que el vehículo China VI es el más bajo. Esta tendencia es diferente de la reportada por Zhao et al., que mostró que el rendimiento de SOA varió menos entre los diferentes estándares de emisión31. Tal discrepancia puede ser causada por las condiciones experimentales, por ejemplo, control de aerosol de semillas. Mientras tanto, los perfiles de COV medidos (Fig. 8 complementaria) muestran que la proporción de aromáticos en el escape del vehículo China V es la más alta, seguida por los vehículos China IV y China VI, lo que explica en parte la distribución del rendimiento de SOA. Inesperadamente, el rendimiento efectivo de SOA del escape a granel es aproximadamente equivalente al rango de rendimiento de SOA de m-xileno, lo que sugiere un rendimiento de SOA relativamente alto en nuestro sistema experimental con partículas de semillas38.

El SOA estimado se calcula en base a perfiles de emisión de COV y rendimientos de referencia39,40. El resultado muestra que la SOA estimada utilizando especies de COV identificadas representa el 21 %, 27 % y 34 % de la SOA medida para los vehículos China IV, China V y China VI, respectivamente (Figura complementaria 9). Esto sugiere que los S/IVOC y otros vapores orgánicos probablemente contribuyan con una gran proporción de SOA, similar a las conclusiones de estudios previos10,41,42. Mientras tanto, encontramos que la proporción de SOA causada por S/IVOC parece disminuir con las actualizaciones en los estándares de emisión. Además, se encuentra que la relación de concentración de VOC a THC tiene una tendencia ascendente con los estándares de emisión (Figura complementaria 10). Esto es diferente del estudio de Qi et al., que informó que la proporción de COV en el THC tendía a disminuir con las actualizaciones en los estándares de emisión vehicular9.

Muchas medidas ambientales utilizan SOA/CO como indicador de la evolución de las emisiones gaseosas orgánicas primarias25,43,44. Las variaciones medidas en la relación SOA/CO en este estudio (casi 270 μg m-3 ppm-1) no muestran diferencias estadísticamente significativas en los estándares de emisión (Fig. 2d). Esto puede deberse al efecto sinérgico de reducción de emisiones de vapores orgánicos y CO en el control de escape de vehículos. Además, las proporciones SOA/CO obtenidas de las pruebas con dinamómetro de este estudio son ~3 veces más altas que las de la medición en túnel (~ 90 μg m-3 ppm-1) reportadas por la investigación anterior45. Además, los valores son varias veces superiores a los valores medidos en carretera (30–60 μg m−3 ppm−1)46,47 y ambiente urbano (15–30 μg m−3 ppm−1)25,43,44. En general, se encuentra una marcada tendencia a la baja de las relaciones SOA/CO entre las pruebas de dinamómetro, túneles, caminos y ambientes urbanos. Varias razones pueden causar esta variación del gradiente de la fuente de emisión al ambiente, una de las cuales es que las pérdidas de vapores orgánicos (o vapores envejecidos) durante la dispersión atmosférica pueden ser más significativas que el CO.

Las mediciones transitorias de la formación de SOA en este estudio nos brindan una excelente oportunidad para explorar el vínculo entre el potencial de SOA y las condiciones de conducción, por ejemplo, la velocidad y la aceleración, que nunca han estado bien restringidas.

La Figura 3 presenta la concentración, FP y algunas relaciones que involucran SOA en diferentes intervalos de velocidad y aceleración. La concentración de SOA aumenta de forma no lineal con la velocidad y presenta un pico marcado después de alcanzar un intervalo de velocidad crítica (Fig. 3a-c). Para el vehículo China IV, la formación de SOA más alta generalmente ocurre en los contenedores de velocidad por encima de 60 km h−1, y tanto los comportamientos de aceleración como de desaceleración producen valores altos de SOA. En comparación, los picos de SOA del vehículo China V generalmente ocurren durante condiciones de conducción superiores a 80 km h-1, mientras que el vehículo China VI solo produce picos de SOA significativos en los intervalos de velocidad más altos por encima de 100 km h-1. La diferencia en la producción de SOA y el cambio en la velocidad crítica refleja la mejora del control de emisiones en la actualización de los estándares de emisión.

a–c Las concentraciones de SOA en el reactor, (d–f) las producciones de SOA, (g–i) las proporciones de SOA a THC y (j–l) las proporciones de SOA a CO medidas a partir de los gases de escape de los vehículos con China IV, Normas de emisión de China V y China VI en diferentes condiciones de conducción. La velocidad (km h−1) se divide en [0, 10), [10, 20), [20, 30), [30, 40), [40, 50), [60, 70), [70, 80), [80, 90), [90, 100), [100, 110) y [110, 120) contenedores. La aceleración (ms−2) se divide en [<−1,5), [−1,5, −1), [−1, −0,5), [−0,5, 0), [0, 0,5), [0,5, 1) , [1, 1.5) y [>1.5) contenedores.

Además de los intervalos de velocidad, también se encuentra que las condiciones de conducción de aceleración tienen un impacto significativo en la formación de SOA. Constantemente se encuentran concentraciones elevadas de SOA en los procesos de aceleración, especialmente en contenedores de alta velocidad (Fig. 3a, b). A través de la medición de COV en línea, Marques et al. encontraron que las especies de productos de combustión incompleta, por ejemplo, fragmentos de alcanos y cicloalcanos, eran abundantes durante el proceso de aceleración20. Por lo tanto, es probable que los picos de SOA en los procesos de aceleración sean generados por productos de combustión incompletos.

El SOA PF (Fig. 3d-f), presentado como la relación SOA-CO2, muestra una tendencia creciente con la velocidad. Además, a diferencia de las concentraciones de SOA, los picos de SOA PF ocurren frecuentemente durante las condiciones de desaceleración, lo que indica una emisión retardada en el escape de precursores orgánicos en relación con las emisiones de CO2. Durante la conducción en desaceleración, la combustión del motor se detiene inmediatamente, dejando componentes de combustible sin quemar en el escape del tubo de escape48. Además, debido a la inercia de la rotación del motor, se forma una presión negativa dentro del cilindro y del circuito de combustible, lo que favorece la evaporación del combustible residual49. Ambos mecanismos emiten grandes cantidades de THC y generan picos de producción de SOA. Por lo tanto, los procesos de aceleración y desaceleración tienen diferentes mecanismos para generar precursores gaseosos orgánicos y formación de SOA. Para los vehículos China VI, los picos SOA PF rara vez ocurren durante las condiciones de manejo de aceleración y desaceleración, lo que indica una tecnología de motor mejorada y un postratamiento. En general, los impactos de las condiciones de manejo en la producción de SOA tienden a debilitarse con la actualización de los estándares de emisión.

La Figura 3g–i muestra las distribuciones de la relación SOA a THC según las condiciones de manejo, que reflejan el rendimiento SOA del escape del vehículo. Para los vehículos China IV y China V, las relaciones SOA/THC varían de 0,1 a 0,6 según las condiciones de conducción. En particular, los picos de la relación SOA/THC aparecen aleatoriamente en los intervalos de velocidad y aceleración, lo que indica que las composiciones de los precursores orgánicos variaron con las condiciones de conducción transitorias. Para el vehículo China VI, se encuentra una fuerte correlación (R2 = 0,79) entre THC y SOA (Figura complementaria 11), lo que sugiere que la producción de SOA tiende a ser impulsada por la variación de la concentración de THC en lugar de la composición para el último estándar de emisión. vehículos

Entre las pruebas se observa una amplia gama de relaciones SOA/CO en condiciones transitorias de conducción (Fig. 3j–l). En particular, las proporciones SOA/CO en regímenes de baja velocidad son significativamente más altas que en contenedores de alta velocidad para todas las pruebas de vehículos. Esto prueba además que la emisión de combustible no quemado en la etapa de baja velocidad es un buzo importante para el potencial SOA, mientras que la combustión incompleta domina la formación de SOA durante las etapas de alta velocidad50,51.

Para identificar aún más los impactos de las condiciones de conducción transitorias en la producción de SOA, las pruebas de conducción de crucero se realizan para compararlas con las pruebas WLTC en los mismos intervalos de velocidad. Se esperaba que el potencial de formación de SOA en condiciones de conducción transitoria fuera mayor que el de conducción de crucero, lo que representa una operación de estado estable. Sin embargo, nuestros resultados muestran que SOA PF bajo algunas condiciones de conducción de crucero, por ejemplo, ralentí y 120 km h−1 de crucero, no es inferior a los obtenidos de las pruebas de ciclo transitorio y exhibe una gran variación en la velocidad (Fig. 4a-c). Esto implica que la evaluación del potencial de SOA en conducción de crucero tiene una representación limitada para el escape de conducción en el mundo real.

Comparación de (a–c) las producciones SOA y (d–f) las relaciones SOA/CO en condiciones de conducción de crucero con aquellas en condiciones WLTC. La prueba de manejo de crucero dura de 10 a 15 minutos para cada velocidad. La línea azul escalonada representa el valor medio del ciclo WLTC en los mismos intervalos de velocidad.

Curiosamente, la variación de las relaciones SOA/CO en las pruebas de crucero tiene una tendencia similar con la prueba transitoria (Fig. 4d-f), mostrando una tendencia decreciente con la velocidad de conducción. Esto indica que la contribución de la combustión incompleta al potencial SOA tiende a aumentar con la velocidad. Cruz et al. informaron que las emisiones de productos de combustión incompleta, por ejemplo, COV oxigenados, aumentaron considerablemente debido a las temperaturas y presiones más altas bajo la operación del motor a alta carga50. Tal conclusión puede explicar el resultado experimental de Wang et al., que muestra que el SOA PF bajo el ralentí de los vehículos es mucho más alto que el de 50 km h−1 de crucero19. Probablemente se deba a que los componentes de combustible no quemados dominan el escape en estado de reposo.

El trabajo actual estableció un sistema rápido de formación de SOA y lo implementó con éxito para cuantificar el potencial de formación de SOA en condiciones de conducción transitorias. Los resultados revelan los marcados impactos de las condiciones de conducción transitorias en la producción de SOA con variaciones de varios órdenes de magnitud. Los factores, es decir, alta velocidad, aceleración y desaceleración, se identifican como impulsores de los valores altos. En particular, encontramos que los picos de SOA en diferentes períodos se deben principalmente a la emisión de combustible no quemado y la combustión incompleta. Por ejemplo, la emisión de combustible no quemado domina la producción de SOA durante la conducción a baja velocidad. Además, con la actualización de los estándares de emisión, tales impactos causados por las condiciones de manejo tienden a debilitarse.

Las considerables diferencias en la producción de SOA según las condiciones de conducción y los estándares de emisión deben tenerse en cuenta al evaluar la contribución de SOA de los escapes de los vehículos en el mundo real. Para evaluar mejor la producción de SOA en condiciones reales, presentamos un parámetro de potencia específica del vehículo (VSP) para cuantificar la relación entre la producción de SOA y las condiciones de conducción. Como se muestra en la Fig. 5, la tasa de producción de SOA muestra un aumento monótono no lineal con VSP, y la sensibilidad varía con los estándares de emisión. Tal parametrización podría ser fácilmente adoptada por los modelos típicos de emisiones vehiculares, por ejemplo, los modelos MOVES e IVE, proporcionando información útil para los inventarios de emisiones de tiempo alto "ascendentes".

La tasa de producción (gs−1) presenta una función de la potencia específica del vehículo (VSP, kW ton−1). Los resultados se clasifican en diferentes estándares de emisión de vehículos, es decir, (a) China IV, (b) China V y (c) China VI. Los recuadros representan los percentiles 25 y 75 con una línea central y un punto azul que representan los valores de la mediana y la media, respectivamente. Los bigotes representan los percentiles 5 y 95.

Los experimentos OFR generalmente presentan la máxima formación de SOA a partir de los gases de escape de los vehículos. Vale la pena mencionar que se establecieron varias condiciones extremas para lograr la alta resolución temporal de la formación de SOA, como una alta exposición a OH y CS. Además, este estudio se centra en la vía OH de la reacción en fase gaseosa. No se incluyen otras vías, p. ej., radical NO3 y reacción heterogénea. En la atmósfera del mundo real, los procesos químicos de formación de SOA son mucho más complejos. Sin embargo, este trabajo proporciona una nueva visión de la formación de SOA vehicular en condiciones de conducción transitorias, lo que beneficiaría a las simulaciones de SOA de alta resolución temporal en la atmósfera urbana52.

Para estudiar la formación de SOA de alta resolución temporal, diseñamos un nuevo reactor (en lo sucesivo, Veh-OFR) para exponer el escape del vehículo diluido muestreado a altos niveles de oxidantes. Veh-OFR era un tubo cilíndrico de vidrio de cuarzo vertical de 6,8 L (98 cm de largo y 9,4 cm de diámetro interno). El flujo de aire dentro de Veh-OFR incluía flujo de vaina y flujo de muestra (Fig. 12 complementaria). El flujo de la muestra consistió en el aerosol de semillas y el escape diluido, mientras que el flujo de la funda mezcló el ozono y el aire húmedo. Veh-OFR era un reactor de flujo de oxidación de tipo 25453, lo que significa que los radicales OH se producían a partir de la fotólisis del ozono a una radiación UV de 254 nm. El caudal total a través del reactor fue de 15,0 L min–1 con un tiempo de residencia medio de 37 s (Figura complementaria 13).

Durante los experimentos fotoquímicos, se logró la inyección isocinética del flujo de muestra y el flujo envolvente para asegurar el estado laminar del flujo de aire dentro del reactor. Tal diseño puede favorecer el acortamiento del tiempo de dispersión física dentro del reactor. En comparación con los reactores informados, Veh-OFR mejoró la productividad de los radicales OH, lo que benefició la reducción de la escala de tiempo del proceso de oxidación en fase gaseosa54. Además, se introdujo continuamente en el reactor un flujo de aire constante con aerosoles de semillas durante los experimentos de fotooxidación. Esto afectó significativamente la partición de partículas de gas y acortó la escala de tiempo del tiempo de equilibrio de partículas de gas55,56. A través de los procesos optimizados mencionados anteriormente, la resolución de tiempo de la formación de SOA dentro del Veh-OFR alcanzó 15 s, verificado por los experimentos de pulso transitorio (Figs. 14 y 15 complementarios).

La información detallada sobre el reactor de flujo de respuesta rápida para la oxidación fotoquímica se muestra en la Nota complementaria 1.

Durante las pruebas de escape del vehículo, el aire de muestra consistía en una cantidad considerable de OHRext, por ejemplo, COV y NO. Es probable que la exposición real al OH sea menor que la productividad inicial del reactor57. Aquí, la exposición a OH en tiempo real durante las pruebas de vehículos se cuantificó utilizando el método informado por Li et al.:58

donde R representa la relación entre la concentración de ozono de entrada y salida; Res indica el tiempo de residencia del reactor OFR; \({{In}}_{{O}_{3}}\) denota la concentración de ozono de entrada; OHRext denota la suma de las actividades externas de OH, que se calculan de la siguiente manera:

donde OHRi denota la actividad OH externa de la especie i; Ci denota la concentración de la especie i; ki-OH denota la constante de velocidad de reacción de la especie i con el radical OH.

Idealmente, si se detectara instantáneamente la composición de SA a la salida del reactor, se obtendría la SOA en tiempo real. Sin embargo, los instrumentos actuales para la medición de la composición química de aerosoles (p. ej., AMS) no pudieron lograr una alta resolución temporal de varios segundos59.

Durante el envejecimiento fotoquímico de los gases de escape de los vehículos, el SA consistió principalmente en nitrato de amonio y OA. Por lo tanto, la concentración de SOA podría obtenerse a través de la diferencia entre el SA medido y el nitrato de amonio calculado. Los parámetros para el cálculo de la formación de nitrato de amonio se obtuvieron mediante experimentos sensibles (Figuras complementarias 17 y 18). Cabe mencionar que los aerosoles de amonio podrían formarse a través de la oxidación de NOx y NH3 en el escape en función de la exposición a OH. La concentración de SOA se calcula de la siguiente manera:

donde CSA denota la concentración de SA medida (μg m−3), CNOx y CNH3 denotan las concentraciones gaseosas (μg m−3) de NOx y NH3 en el reactor, respectivamente; y1 e y2 indican los rendimientos de conversión de NOx y NH3 en aerosoles secundarios, respectivamente, en relación con el nivel de NH3 y la exposición de OH dentro del reactor:

Este método de cálculo de SOA se verificó mediante la proporción de OA/NaCl (composición de la semilla) en las muestras de filtro fuera de línea y la proporción de concentración de SOA calculado con respecto al aerosol de semilla (Fig. 19 complementaria).

El sistema esquemático de la prueba del dinamómetro del vehículo combinado con la simulación fotoquímica OFR in situ se muestra en la Fig. 11 complementaria.

Se seleccionaron seis vehículos livianos en uso con diferentes estándares de emisión (Tabla complementaria 1), es decir, China IV, China V y China VI, para las pruebas de dinamómetro de chasis (cuatro ruedas de 48 pulgadas, AVL, Austria). El combustible de prueba fue combustible E10 (relación de volumen de etanol del 10%, v/v). Se utilizaron múltiples ciclos de prueba, es decir, WLTC y conducción de crucero, para simular diferentes condiciones de conducción. El ciclo WLTC era un ciclo agresivo con aceleraciones rápidas, arranque y parada y operaciones de alta velocidad. Las condiciones de conducción de crucero, es decir, velocidades de 0, 30, 60, 90 y 120 km h-1, se seleccionaron para la prueba, y cada prueba de velocidad duró 15 min. Estas pruebas fueron todas operaciones iniciadas en caliente, con el objetivo de garantizar la consistencia.

Se utilizó un sistema de muestreo de dilución de flujo parcial (DI-1000, Dekati) con una relación de dilución de 8 para muestrear el escape del tubo de escape en el Veh-OFR. El aire de dilución fue suministrado por un generador de aire cero (TH-2007A, Tianhong), eliminando los hidrocarburos a través de carbón activado y un horno calentado.

La concentración de entrada de ozono (O3) de Veh-OFR se cambió gradualmente mediante el ajuste de voltaje de un generador de ozono. Durante los experimentos fotoquímicos, la humedad relativa se controló dentro del rango de 35 a 40 %. La temperatura del ambiente del reactor se mantuvo a 25 ± 2 °C a través de un ventilador de enfriamiento de gran carga. El reactor se enjuagaría con un flujo de aire cero de 40 L min−1 durante 10 min antes de cada ciclo de prueba.

Una característica significativa de este estudio fue la adición de aerosol de semillas en el sistema OFR. El aire de escape muestreado se mezcló con un flujo constante de aerosol de semillas para proporcionar suficiente sumidero de condensación.

Las emisiones primarias, incluyendo CO, CO2, NO, NO2 e hidrocarburos totales (THC), y el caudal volumétrico de escape fueron monitoreados continuamente a través de un sistema de medición de emisiones portátil con una resolución de 1 s (modelo 493, AVL). El O3 se determinó mediante un analizador fotométrico UV (modelo 49i, Thermo). El NH3 se midió mediante un analizador de infrarrojos con tecnología de espectroscopia de anillo descendente de cavidad (modelo G2103, Picarro).

El flujo de aerosol de semilla fue generado por un atomizador de aerosol (modelo 3076, TSI) con solución de NaCl. Los aerosoles primarios y secundarios se midieron con un medidor de tamaño de partículas de escape de motor de alta resolución (EEPS, modelo 3090, TSI), que era un dispositivo para medir el diámetro de movilidad eléctrica (6–530 nm) con una resolución de 1 s. Mientras tanto, la partícula de salida del reactor se midió mediante un medidor de tamaño de partículas de movilidad de barrido con una resolución de 2 min (SMPS, modelo 3938, TSI). Los datos de EEPS se calibraron en tiempo real con datos de SMPS (Fig. 20 complementaria).

Los COV fuera de línea se muestrearon utilizando un tanque de acero inoxidable (3,2 L, Enteck) seguido de un depurador de ozono antes y después del envejecimiento fotoquímico, luego se detectaron 117 especies mediante un detector selectivo de cromatografía de gases-masa.

El factor de producción basado en combustible (PF) de SOA se calculó de la siguiente manera:

donde [SOA], [CO2] y [CO] son las concentraciones de SOA, CO2 y CO en μg m−3, respectivamente. MWCO2, MWCO y MWC son los pesos moleculares de CO2, CO y carbono, respectivamente. Cf denota la fracción de masa de carbono del combustible, adoptada como 0,8610,60.

VSP denota la potencia motriz por unidad de peso (kW ton−1), que tiene en cuenta la velocidad, la aceleración, la resistencia a la rodadura y la resistencia aerodinámica61,62. Para un vehículo ligero típico, VSP es

donde v es la velocidad del vehículo (km h−1); a es la aceleración del vehículo (km h−1 s−1); r denota pendiente de la carretera (%). En este estudio, VSP se utiliza para cuantificar la relación entre el potencial SOA y las condiciones de conducción.

Los conjuntos de datos asociados con el estudio actual están disponibles del autor correspondiente ([email protected]) a pedido razonable.

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Este trabajo fue apoyado financieramente por el Programa Nacional de Investigación y Desarrollo Clave de China (2022YEF0135000), la Fundación de Ciencias Naturales de Tianjin (20JCYBJC01270), la Fundación Nacional de Ciencias Naturales de China (42175123, 42107125) y el Proyecto de Innovación en Investigación de Tianjin para estudiantes de posgrado. (Nº 2021YJSS013).

Laboratorio clave de Tianjin de investigación de emisiones de transporte urbano y protección ambiental estatal Laboratorio clave de prevención y control de la contaminación por partículas en el aire ambiental urbano, Facultad de Ciencias e Ingeniería Ambientales, Universidad de Nankai, 300071, Tianjin, China

Jinsheng Zhang, Jianfei Peng, Ainan Song, Zongyan Lv, Hui Tong, Zhuofei Du, Jiliang Guo, Lin Wu, Ting Wang y Hongjun Mao

Departamento de Química y Biología Molecular, Universidad de Gotemburgo, 41296, Gotemburgo, Suecia

Mattias Hallquist

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JP y JZ concibieron el estudio. JZ, AS, ZL y HT realizaron los experimentos y realizaron los análisis de datos. ZD, JG, LW, TW y HM interpretaron y discutieron los resultados de los datos. JZ escribió el artículo. JP y HM revisaron el documento. Todos los autores contribuyeron al documento final.

Correspondencia a Jianfei Peng.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Reimpresiones y permisos

Zhang, J., Peng, J., Song, A. et al. Impactos marcados de las condiciones transitorias en la producción potencial de aerosoles orgánicos secundarios durante la oxidación rápida de los escapes de gasolina. npj Clima Atmos Sci 6, 59 (2023). https://doi.org/10.1038/s41612-023-00385-4

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Recibido: 15 Diciembre 2022

Aceptado: 16 mayo 2023

Publicado: 05 junio 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41612-023-00385-4

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